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AM:?jiǎn)卧幼⑷爰{米管陣列中CH3OH與CO/CH4的水介導(dǎo)選擇性控制

2023-12-01 17:08 作者:電化學(xué)與電催化  | 我要投稿


人工光合作用下的可控甲醇生產(chǎn)因其高能量密度且易于儲(chǔ)存而備受歡迎?;诖?,天津理工大學(xué)張志明教授,內(nèi)蒙古大學(xué)張江威研究員(共同通訊作者)等人通過(guò)兩步陽(yáng)極氧化策略和Sr誘導(dǎo)結(jié)晶工藝將單原子Fe注入TiO2/SrTiO3 (TSr)納米管陣列中。得到的Fe-TSr具有單一的Fe還原中心和主要的氧化面(001),有助于高效CO2光還原和水氧化,以控制CH3OH和CO/CH4的生成。


將催化劑全部浸入純水中,CH3OH產(chǎn)率高達(dá)154.20 μmol gcat-1 h-1,選擇性為98.90%;當(dāng)催化劑完全脫離水時(shí),氣態(tài)產(chǎn)物CO/CH4的產(chǎn)率為147.48 μmol gcat-1 h-1,選擇性> 99.99%。

該催化劑的CH3OH產(chǎn)率是TiO2和TSr納米管陣列的50倍和3倍,在所有最先進(jìn)的催化劑中名列前茅。在光催化過(guò)程中,只需簡(jiǎn)單地調(diào)節(jié)純水的量,就可以很容易地控制催化過(guò)程,CH3OH的選擇性從98.90%到0%。


DFT計(jì)算結(jié)果表明,F(xiàn)e-TSr具有很高的光催化活性,并且只需調(diào)節(jié)純水的量就可以很容易地控制產(chǎn)物。DFT計(jì)算可以定性地解釋不同反應(yīng)體系(氣固/氣液固相)中CO2還原選擇性催化路徑的機(jī)理,其中·OH和H2O的豐度對(duì)促進(jìn)CH3OH的產(chǎn)生具有關(guān)鍵作用。這項(xiàng)工作為水介導(dǎo)的CO2光還原可控地生產(chǎn)重要的化工原料CH3OH提供了一個(gè)新的視角。

Water-mediated Selectivity Control of CH3OH Versus CO/CH4 in CO2 Photoreduction on Single-Atom Implanted Nanotube Arrays. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202306906.

https://doi.org/10.1002/adma.202306906.

AM:?jiǎn)卧幼⑷爰{米管陣列中CH3OH與CO/CH4的水介導(dǎo)選擇性控制的評(píng)論 (共 條)

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