鋰（Li）金屬在下一代可充電池中的實(shí)際應(yīng)用仍然受到鋰枝晶不可控生長(zhǎng)和反復(fù)沉積/剝離下體積變化嚴(yán)重的阻礙。引入三維結(jié)構(gòu)為鋰儲(chǔ)存預(yù)留空間，并通過(guò)親鋰界面層誘導(dǎo)均勻沉積/剝離是解決這些問(wèn)題的有效策略。

圖1 Fe-N@SSM-Li的構(gòu)建及表征 華南理工大學(xué)鄧遠(yuǎn)富等成功制備了一種新型三維復(fù)合鋰負(fù)極（Fe-N@SSM-Li）來(lái)穩(wěn)定鋰負(fù)極。具體而言，首先，以尿素為氮源，通過(guò)一步熱處理將Fe2N/Fe3N（Fe- N）位點(diǎn)均勻錨定在疏鋰不銹鋼網(wǎng)（SSM）上，得到Fe-N@SSM。然后，引發(fā)金屬鋰與Fe-N@SSM的原位轉(zhuǎn)化反應(yīng)，生成親鋰的Li3N和Fe-N@SSM-Li復(fù)合負(fù)極，后者具有優(yōu)異的鋰親和性和高離子導(dǎo)電性。

結(jié)果，制備的Fe-N@SSM-Li具有獨(dú)特的親鋰和導(dǎo)電結(jié)構(gòu)，能有效地誘導(dǎo)鋰的均勻和致密沉積，并通過(guò)限制鋰在復(fù)合負(fù)極內(nèi)部的沉積來(lái)緩解體積變化，從而穩(wěn)定金屬鋰負(fù)極。此外，錨定在SSM表面的Li3N親鋰位點(diǎn)改善Fe-N@SSM-Li復(fù)合負(fù)極的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)，降低了成核過(guò)電位。

圖2 半電池性能 因此，F(xiàn)e-N@SSM-Li顯示出卓越的電化學(xué)性能，對(duì)稱電池在1 mA cm-2/1 mAh cm-2、5 mA cm-2/3 mAh cm-2和20 mA cm-2/3 mAh cm-2條件下的壽命分別為5000、2250和1350 h。此外，結(jié)合這種高度穩(wěn)定的Fe-N@SSM-Li，采用磷酸鐵鋰（LFP）和S/C正極的全電池都顯示出顯著改善的電化學(xué)性能。 這項(xiàng)工作為構(gòu)建具有新型三維結(jié)構(gòu)的高效鋰負(fù)極提供了一種低成本、可擴(kuò)展的策略，并為鋰金屬電池及其他領(lǐng)域的研究提供了新的視角。

圖3 全電池性能 A 3D Framework with an In Situ Generated Li3N Solid Electrolyte Interphase for Superior Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202308022