化學反應(yīng)在其最基本的水平上，是由它們各自的電子結(jié)構(gòu)和動力學決定。在光照射等刺激的引導(dǎo)下，電子在液體或固體中重新排列。這個過程只需要幾百阿秒，1阿秒是十億分之一秒的十億分之一秒。

電子對外場很敏感，所以研究人員可以很容易地通過用光脈沖照射電子來控制它們。一旦這樣在時間上塑造了阿秒脈沖的電場，研究人員就可以實時控制電子動力學。

弗萊堡大學物理研究所朱塞佩·桑松博士領(lǐng)導(dǎo)的一個研究小組，在《自然》期刊上發(fā)表的新研究展示了他們是如何完全塑造阿秒脈沖的波形。這些脈沖使研究人員能夠研究分子或晶體中電子反應(yīng)的第一時刻。通過塑造電場，研究人員能夠控制電子運動，其長期目標是優(yōu)化基本過程，如光合作用或材料中的電荷分離。該團隊由來自美國、俄羅斯、德國、意大利、奧地利、斯洛文尼亞、匈牙利、日本和瑞典研究機構(gòu)的理論家和實驗物理學家組成。

在意大利里雅斯特的自由電子激光器(FEL)費米進行了實驗，該激光器是唯一一臺能夠在相對相位完全可控的極紫外光譜范圍內(nèi)，合成不同波長輻射獨一無二的激光器。阿秒脈沖是激光諧波在時間上重疊的結(jié)果，科學家們利用費米實驗室提供設(shè)備產(chǎn)生了一組四個基波波長的激光諧波。這些都是技術(shù)設(shè)備，可以控制相對論電子束的運動，從而讓紫外線輻射的產(chǎn)生。

實驗的主要挑戰(zhàn)之一是測量這些相對相位，其特征是通過阿秒脈沖和紅外場的組合獲取氖原子釋放光電子。這導(dǎo)致電子光譜中的附加結(jié)構(gòu)，通常稱為邊帶，科學家們測量了每個激光鏡頭產(chǎn)生不同邊帶之間的相關(guān)性，這最終使得能夠完全描述阿秒脈沖序列。結(jié)果表明，自由電子激光不僅可以產(chǎn)生阿秒脈沖，而且，由于實現(xiàn)了波形產(chǎn)生的方法，這種脈沖是完全可控的，并達到了高峰值強度。

這兩個方面代表了其研究方法的關(guān)鍵優(yōu)勢，這一結(jié)果還將影響全球新型自由電子激光器的規(guī)劃和設(shè)計。阿秒脈沖是研究價電子動力學和核電子動力學在其自然時間尺度的中心。到目前為止，只有通過高次諧波產(chǎn)生的過程，才證明了阿秒波形的可重復(fù)性產(chǎn)生和表征。研究已經(jīng)提出了幾種阿秒波形整形的方法，包括使用金屬濾光片多層反射鏡和操縱驅(qū)動場。然而，這些方法都不允許靈活地操縱阿秒波形的時間特性，并且它們都受到高次諧波產(chǎn)生過程的低轉(zhuǎn)換效率影響。

相比之下，自由電子激光器發(fā)射能量從幾十微焦耳到幾毫焦耳的飛秒、極紫外光和X射線脈沖。新的實驗表明，它們可以產(chǎn)生亞飛秒達到峰值，但具有改變的時間特性。本研究使用自由電子激光器可重復(fù)產(chǎn)生高能(微焦耳級別)阿秒波形。還展示了阿秒脈沖序列諧波分量的振幅和相位操縱，并結(jié)合了一種時間重建的方法。本研究給出的結(jié)果，為用自由電子激光器進行阿秒時間分辨實驗開辟了新道路。

博科園｜研究/來自：弗萊堡大學阿爾伯特·路德維格斯大學

參考期刊《自然》

DOI: 10.1038/s41586-020-2005-6

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