纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料由于具有輕質(zhì)高強(qiáng)、抗沖擊性強(qiáng)、可焊接性、可回收利用反復(fù)加工等優(yōu)勢(shì)，有望成為傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)材料的替代品。但是，目前熱塑性復(fù)合材料構(gòu)件沿厚度方向的力學(xué)性能無(wú)法滿足航空航天等領(lǐng)域的要求，嚴(yán)重制約了其在相關(guān)結(jié)構(gòu)器件中的應(yīng)用。

為了研究如何提高纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料的層間力學(xué)性能，哈爾濱工業(yè)大學(xué)富宏亞、韓振宇教授團(tuán)隊(duì)的靳子昂（第一作者）、孫守政（講師，通訊作者）在《Composites Science and Technology》上發(fā)表題為“Review of methods for enhancing interlaminar mechanical properties of fiber-reinforced thermoplastic composites: interfacial modification, nano-filling and forming technology”的文章，重點(diǎn)從纖維/樹(shù)脂界面性能和改善層合板層間富樹(shù)脂區(qū)力學(xué)性能兩個(gè)方面綜述了提高熱塑性復(fù)合材料構(gòu)件層間力學(xué)性能的方法。

圖1 圖形摘要

對(duì)于提高纖維與熱塑性樹(shù)脂界面結(jié)合性能的方法主要有纖維表面氧化處理、等離子體處理、射線輻照處理、上漿劑處理和碳納米顆粒處理等。

其中氧化處理、等離子體處理和射線輻照處理可以有效改善纖維表面粗糙度、增加含氧極性官能團(tuán)，有利于促進(jìn)纖維與樹(shù)脂基體之間形成機(jī)械嚙合和化學(xué)鍵結(jié)合，提高纖維/樹(shù)脂的界面結(jié)合性能。但是氧化處理、等離子體處理和射線輻照在提高纖維/樹(shù)脂界面結(jié)合性能的同時(shí)又會(huì)嚴(yán)重?fù)p傷纖維本身的力學(xué)性能，降低復(fù)合材料的面內(nèi)力學(xué)性能。

纖維表面上漿劑處理和碳納米顆粒處理可以避免犧牲纖維本身的力學(xué)性能問(wèn)題。但是與熱固性復(fù)合材料不同，熱塑性樹(shù)脂具有高熔點(diǎn)和高粘性的特點(diǎn)，因此同時(shí)匹配與纖維具有良好結(jié)合性能又與熱塑性樹(shù)脂基體具有良好相容性的上漿劑具有一定的困難。

碳納米顆粒處理不僅可以增加纖維表面粗糙度，而且功能化后的碳納米顆粒同樣可以與樹(shù)脂基體產(chǎn)生化學(xué)鍵。此外，碳納米顆粒處理方法還可以與其它幾種纖維表面處理方法相結(jié)合進(jìn)一步提高纖維/樹(shù)脂的界面結(jié)合性能。

圖2 PEEK上漿劑：(a) 施膠CF表面示意圖；(b) CF 表面的 FTIR 光譜；(c) 層間剪切強(qiáng)度

對(duì)于改善熱塑性復(fù)合材料層合板層間富樹(shù)脂區(qū)力學(xué)性能的方法主要有兩種。

一種是從熱塑性層合板成型方法上考慮如何消除層間富樹(shù)脂區(qū)。目前，熱塑性層合板的成型方法主要有真空袋、熱模壓、熱壓罐和自動(dòng)鋪放等。在這幾種成型方法中，真空袋、熱模壓和熱壓罐技術(shù)可以使熱塑性預(yù)浸料長(zhǎng)時(shí)間處于一個(gè)理想的溫度和壓力環(huán)境下，因而熱塑性樹(shù)脂可以發(fā)生較好的熔化和流動(dòng)，進(jìn)而減少層與層之間的富樹(shù)脂區(qū)。但是它們的缺點(diǎn)是生產(chǎn)效率低、成本高、且對(duì)構(gòu)件尺寸有很大限制。而自動(dòng)鋪放技術(shù)能夠?qū)崿F(xiàn)熱塑性層合板的原位成型，具有自動(dòng)化程度高、生產(chǎn)效率高、成本低、構(gòu)件尺寸不受限等優(yōu)點(diǎn)，很好地解決真空袋、熱模壓和熱壓罐成型技術(shù)的缺點(diǎn)。但是，在鋪放過(guò)程中，熱塑性預(yù)浸料是在一個(gè)極短的時(shí)間內(nèi)被加熱和輥壓，這也導(dǎo)致層合板的層間富樹(shù)脂區(qū)較嚴(yán)重。

此外，通過(guò)自動(dòng)鋪放和熱壓罐相結(jié)合的復(fù)合工藝可以在一定程度上保證生產(chǎn)效率的同時(shí)提高產(chǎn)品質(zhì)量。但是，無(wú)論采取哪種成型方法或者復(fù)合工藝都無(wú)法完全消除層間富樹(shù)脂區(qū)。

圖3 熱塑性層合板的成型方法和微觀形貌：（a）真空袋；(b) 熱模壓；(c) 熱壓罐；

(d) 自動(dòng)纖維鋪放；(e-f) CF/PEEK層合板截面微觀形貌

另一種方法是通過(guò)在熱塑性樹(shù)脂內(nèi)添加增強(qiáng)相以達(dá)到原位增強(qiáng)層間富樹(shù)脂區(qū)的性能。由于熱塑性樹(shù)脂具有高熔點(diǎn)和高粘性的特點(diǎn)，傳統(tǒng)適用于增強(qiáng)熱固性復(fù)合材料層間結(jié)合性能的方法（例如三維編織、縫合、Z-pinning等）一般不適用于熱塑性復(fù)合材料。目前采用碳納米管作為增強(qiáng)相增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料的力學(xué)性能是一種較好的方法。當(dāng)熱塑性復(fù)合材料發(fā)生分層破壞時(shí)，均勻分散到樹(shù)脂基體內(nèi)部的碳納米顆粒不僅可以起到釘扎作用抑制裂紋的擴(kuò)展，同時(shí)將碳納米顆粒從樹(shù)脂基體內(nèi)部拔出需要額外消耗能量。此外，由碳納米管組成的二維碳納米紙與熱塑性樹(shù)脂形成的復(fù)合材料不僅可以解決碳納米管在樹(shù)脂內(nèi)部的團(tuán)聚問(wèn)題，還可以大大提高復(fù)合材料中碳納米管的含量。因此，碳納米管可以有效增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料層合板的層間力學(xué)性能。

圖4 層間摻雜CNTs的PEEK熱塑性復(fù)合材料：(a) CF/CNTs/PEI/PEEK層合板的成型示意圖；(b) CF表面微觀形貌；(c) 層間剪切強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度

原始文獻(xiàn)：Jin Z A, Han Z Y, Chang C, Sun S Z, Fu H Y. Review of methods for enhancing interlaminar mechanical properties of fiber-reinforced thermoplastic composites: Interfacial modification, nano-filling and forming technology[J]. Composites Science and Technology, 2022(228): 109660. https://doi.org/10.1016/j.compscitech.2022.109660

原文鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S026635382200402X?via%3Dihub

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